無機鉛鹵化鈣鈦礦半導(dǎo)體由于量子產(chǎn)率高、吸收截面大、載流子輸運性能好、發(fā)射窄帶等優(yōu)點，在太陽能電池、led、激光器件等方面的應(yīng)用日益受到關(guān)注。了解無機鉛鹵化鈣鈦礦帶隙溫度依賴性的物理成因是至關(guān)重要的。

中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所(FJIRSM)陳學(xué)元教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在《高等科學(xué)》雜志上發(fā)表的一項研究中發(fā)現(xiàn)，CsPbBr3鈣鈦礦帶隙的溫度依賴性隨材料維數(shù)的變化而變化。

研究人員對具有弱量子約束的準三維塊狀CsPbBr3納米晶體(NCs)和具有強量子約束的2D2-單分子層厚CsPbBr3納米片(2-MLNPLs)的溫度依賴性能帶進行了對比研究。

為了更準確地確定帶隙位移，研究人員通過將帶邊附近的吸收系數(shù)擬合到Elliot模型中，精心提取了帶隙能量。提取的CsPbBr32-MLNPLs的禁帶值在290~10K溫度下降時呈現(xiàn)出初始藍移然后紅移的趨勢，這與CsPbBr3體積類NCs的單調(diào)紅移形成鮮明對比。

從理論角度看，帶隙重正化本質(zhì)上源于晶格熱膨脹和電子-聲子相互作用。然而，對于大量的半導(dǎo)體材料，特別是鉛基化合物，熱膨脹對能帶重正化的貢獻沒有被考慮，因為熱膨脹對能帶重正化的貢獻相對于電子-聲子相互作用的貢獻較小。

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由于二維CsPbBr32-MLNPLs在厚度方向上的斷裂平移周期性，電子和聲子結(jié)構(gòu)以及由此產(chǎn)生的電子-聲子相互作用的能帶重正化傾向于相對于準三維CsPbBr3NCs發(fā)生顯著變化。CsPbBr32-MLNPLs表面有機配體的強量子約束效應(yīng)和低介電常數(shù)降低的介質(zhì)屏蔽也影響了電子-聲子相互作用。

研究人員采用玻色-愛因斯坦雙振子模型，通過擬合帶隙作為溫度的函數(shù)來確定有效的電子-聲子相互作用系數(shù)。結(jié)果表明，電子-光聲子相互作用對NPLs能帶重正化的貢獻權(quán)重明顯大于NCs對能帶藍移紅移交叉的貢獻權(quán)重。

本研究為二維無機鉛鹵化物鈣鈦礦帶隙重正化過程中電子-聲子相互作用的關(guān)鍵作用提供了新的見解，為進一步研究二維鈣鈦礦納米材料的光學(xué)和光電性能奠定了基礎(chǔ)。