氫能是一種高能、潔凈的可再生能源，通過電解水方式低成本、高效率地制備氫氣，是當(dāng)前國(guó)際科研的熱點(diǎn)之一。

近期，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)宋禮教授和江俊教授合作，創(chuàng)新思路設(shè)計(jì)出一種“松果結(jié)構(gòu)”的鉑金屬催化劑，在制氫效果不變的情況下將鉑金屬的用量降低到傳統(tǒng)商業(yè)催化劑的約1/75。日前國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊《自然·能源》發(fā)表了該研究成果。

氫能被認(rèn)為是一種“終極能源”，電解水是最被看好的制備方式之一。電解水的過程中需要使用催化劑，但在催化過程中卻存在原子“忙閑不均”的現(xiàn)象：參與反應(yīng)的主要是鉑金屬催化劑表層的原子，內(nèi)層的鉑原子卻在“無所事事”，導(dǎo)致資源浪費(fèi)和成本高昂。

近期，中科大科研人員想到了一個(gè)好辦法，他們將之前扁平形的催化劑做成一顆顆球形的“松果”，使鉑原子位于“松果”的表面，保證了它們都身處“生產(chǎn)一線”。由此，以前的二維平面反應(yīng)被改造成為三維立體反應(yīng)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)電解溶液中的反應(yīng)物通過這種“松果形”催化劑時(shí)，形成氫氣的效率大大增加。在產(chǎn)氫量相同的情況下，這種新型催化劑所需要的鉑金屬，只有傳統(tǒng)商業(yè)催化劑的約1/75，大大降低了制氫成本。據(jù)了解，這項(xiàng)研究同時(shí)深化了催化劑效果與結(jié)構(gòu)之間關(guān)系的認(rèn)知，為進(jìn)一步優(yōu)化催化劑性能指明了方向。

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詳細(xì)信息：

電化學(xué)析氫（HER）作為水裂解過程的陰極反應(yīng)是獲得高純度氫氣并實(shí)現(xiàn)可持續(xù)分布式存儲(chǔ)的重要途徑。如何設(shè)計(jì)制備高效的催化劑驅(qū)動(dòng)HER反應(yīng)是推進(jìn)此方法實(shí)際應(yīng)用所面臨的主要挑戰(zhàn)。針對(duì)商業(yè)化Pt/C催化劑成本高難以規(guī)模化應(yīng)用的劣勢(shì)，研究人員開發(fā)了許多低成本過渡金屬化合物（如硫化物、磷化物和碳化物等）作為替代催化劑并取得了一些成果。另外，隨著近年來單原子催化劑制備和表征技術(shù)的發(fā)展，從降低金屬負(fù)載量最大化原子利用率角度出發(fā)，利用高本征活性的Pt設(shè)計(jì)制備催化劑也成為可能。

單原子催化劑金屬活性位點(diǎn)通常會(huì)均勻地分布在負(fù)載載體上。在活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)均一的條件下，從化學(xué)反應(yīng)碰撞理論的角度出發(fā)進(jìn)一步提升催化劑性能的策略有：（1）制備高密度的單原子催化劑（但需要增加金屬的用量）；（2）提高反應(yīng)物在催化劑活性位點(diǎn)的局部濃度。特別地，催化劑的尖端結(jié)構(gòu)可以具備局域電場(chǎng)，其作用于化學(xué)反應(yīng)，反應(yīng)底物在催化劑的尖端結(jié)構(gòu)周圍會(huì)出現(xiàn)局域高濃度分布，從而有望加速化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過程，最終獲得更優(yōu)的催化性能。

基于此，宋禮課題組在前期納米金剛石的工作基礎(chǔ)上，與江俊及其他合作者通過精準(zhǔn)合成結(jié)合理論設(shè)計(jì)，成功獲得了高曲率quasi-0D碳納米洋蔥(OLC)負(fù)載Pt單原子催化劑。測(cè)試結(jié)果表明，在酸性介質(zhì)中較低Pt負(fù)載量(0.27wt%)的Pt1/OLC催化劑表現(xiàn)出低過電位(38mVat10mAcm-2)和高TOF值(40.78H2s-1at100mV)，不僅優(yōu)于同樣方法制備的相近Pt負(fù)載量(0.33wt%)的Pt1/graphene催化劑，而且接近于商業(yè)化20wt%Pt/C催化劑的性能?；诘谝恍栽矸椒?，理論計(jì)算表明Pt位點(diǎn)的產(chǎn)氫活性很高。同步輻射X射線譜學(xué)表征結(jié)合高分辨電鏡觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，得益于高曲率的OLC載體表面，Pt位點(diǎn)構(gòu)成尖端并產(chǎn)生局域電場(chǎng)效應(yīng)，誘導(dǎo)質(zhì)子聚集在Pt位點(diǎn)周圍，促進(jìn)了質(zhì)子耦合的電子轉(zhuǎn)移(PECT)過程，最終呈現(xiàn)了優(yōu)異的HER性能。該工作提出了一種通過調(diào)控納米碳載體結(jié)構(gòu)增強(qiáng)單原子位點(diǎn)活性的新策略，也提供了一種基于同步輻射精細(xì)結(jié)構(gòu)解析和理論計(jì)算的有效表征途徑。

論文通訊作者是宋禮和江俊，共同第一作者為劉道彬和李喜玉。該工作從2012年的納米金剛石的純化開始，得到了科技部國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃(MOST)、國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)(NSFC)等的資助，同時(shí)上海光源、北京同步輻射裝置、合肥國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室以及中國(guó)科大微納研究與制造中心為課題的開展提供了實(shí)驗(yàn)條件。

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